高温气冷堆(HTR)具有固有的安全性，被认为是有前途的第四代反应堆。然而，高温气冷堆的产业化发展会产生大量的乏燃料。然而，目前我国对高温气冷堆乏燃料后处理还没有统一的规划。
文|李石磊·金英
作者在中国核工业集团公司工作。
核能作为一种安全、清洁、经济的新能源，已经得到世界各国的广泛认可，并正在成为中国能源发展的一个重要方面。中国核电发展经历了近40年的“三轮引进”，核电技术自主研发逐渐成长起来。
其中，高温气冷堆作为第四代先进堆型，采用全陶瓷包覆颗粒作为燃料元件，具有固有安全性和应用广泛的特点。是中国完全自主的核电技术。在我国“型谱”核电发展路线下，高温气冷堆产业化将具有独特优势，将成为未来我国核电发展的重要方向。
我国已建成10MW高温气冷实验堆，200MW高温气冷示范堆正在建设中。原计划2017年底发电。但由于设备制造、项目延期等原因，示范堆项目预计2020年底投入运行。
此外，中国正在开展600兆瓦商用高温气冷堆项目的前期工作。目前，600MW商用高温气冷堆的总体优化设计已经完成。未指明地点的可行性研究报告也即将结束。
后续600MW商用高温气冷堆厂址筹备工作已全面展开，首选厂址为山东，备选厂址为浙江，确保600MW商用高温气冷堆项目落地。“十四五”期间，保守估计至少有3台600MW高温气冷堆机组开工建设。
高温气冷堆的产业化发展将产生大量的乏燃料元件，这是一个不可避免的重要问题。所谓“乏燃料”，是指核电站/反应堆(包括其他动力堆)在一个换料周期后卸载，燃料消耗量达到一定水平的用过的燃料元件。乏燃料具有高放射性和毒性，含有大量高放射性物质。这些乏燃料元素对安全和生态环境构成潜在威胁。
今后，我国在发展高温气冷堆的同时，需要结合国内外高温气冷堆乏燃料处理处置技术的发展现状，在综合考虑技术可行性、经济性、安全性和环境友好性等多种因素的基础上，对高温气冷堆乏燃料处理的策略和技术处理方案进行阶段性规划。
由于高温气冷堆的低能量密度和固有安全性，相同安装规模的高温气冷堆产生的乏燃料量是相同安装规模的压水堆产生的乏燃料量的10倍以上。根据10MW运行实验堆的统计，每年的乏燃料产量为1.898吨。“十四五”期间，如果启动3台600MW高温气冷堆机组，运行后每年将产生626吨乏燃料，相当于年产21万MW压水堆(即21 MW压水堆机组)。
与传统乏燃料处理策略相比，高温气冷堆乏燃料处理策略分为三种类型:一次通过策略、暂时贮存策略和再循环策略。结合我国乏燃料处理战略，“循环利用”战略是高温气冷堆乏燃料处理的主流方向。
所谓“一次通过式”，就是不处理乏燃料元件，直接进行深部地质处置。
临时贮存是指，将反应堆排出的乏燃料临时贮存在反应堆厂房底部的贮存仓库中。经过一定时间后，再运送到容量较大的场外储存设施进行临时储存。等几年后再决定是否进行后处理。
乏燃料回收的后处理方法，即对乏燃料、U、Pu等进行后处理后。被提取和再利用，这也被称为“封闭”核燃料循环。法国、日本、印度等国外已经攻克了乏燃料回收后处理技术。然而，中国的回收乏燃料后处理技术仍处于初级阶段，甚至比印度落后20年。
一次通过式高温气冷堆乏燃料处理策略的技术环节很少，即排出后直接密封放入深部地质处置库进行掩埋和长期贮存，不进行后处理。深层埋藏是指乏燃料元件被置于约1000米深的陆地地层中，适用的地质成分包括盐矿、花岗岩、泥质岩和玄武岩。处置库的建造方法包括溶解法、深钻法、利用废弃矿山等。
高温气冷堆乏燃料临时贮存策略分为堆内贮存和堆外贮存两个过程。由于从反应堆排出的乏燃料具有很高的放热性和放射性，因此必须储存一段时间才能运输。根据相关规定，乏燃料必须在电站的贮存池中贮存至少5年，才能运送到容量较大的场外临时贮存设施。清华大学建造的10MW高温气冷堆(HTR-10)设计储存90，000个乏燃料元件。乏燃料元件被卸载到乏燃料罐中，这些乏燃料罐暂时储存在反应堆厂房底部的贮存仓库中。
高温气冷堆乏燃料“循环利用”策略是对高温气冷堆乏燃料进行预处理，分离出非石墨等中低放射性物质，将其二氧化铀堆芯放入乏燃料后处理主流程进行处理。高温气冷堆乏燃料元件分为两层。外层是不含燃料的石墨球壳；内部区域是基于石墨的燃料区域，其中均匀分散有包覆颗粒。每个包覆燃料颗粒具有五层结构，二氧化铀核心位于中心，三个热解碳层和一个碳化硅层位于外部。
基于高温气冷堆球形乏燃料元件的结构特点，其“再循环”后处理方案的主要流程如图所示。首先是基体石墨的破碎(一次破碎)和去除(一次旋流)，然后是外热解碳层、碳化硅层和内热解碳层的破碎(二次磨蚀)和去除(二次高精度旋流)，最后是铀、钍等氧化物的溶解和提取过程。
在高温气冷堆乏燃料“循环利用”策略中，碎部从高温气冷堆相关二氧化铀堆芯中分离出来，直接进入主后处理过程，分离出后处理铀钚产品。当然，主要的后处理技术可以分为使用水溶液的湿法和不使用水溶液的干法。湿法主要有溶剂萃取法、离子交换法和沉淀法。其中，溶剂萃取中的Purex工艺是后处理的主流技术。
进入新世纪以来，主要核电国家投入了大量的人力物力开展干式后处理技术的研究，并主要集中在熔盐系统干式后处理工艺的开发上。目前干法乏燃料的熔化过程或挥发过程会造成严重的设备腐蚀，所以离工业化应用还有一段距离。
此外，根据高温气冷堆深燃耗等特点，美国、日本、俄罗斯、印度、韩国等国家都探索和发展了非水超临界流体后处理技术。该技术具有提取速度快、工艺简单、二次废液减少量大等优点。清华大学核研究所正在开展将电化学石墨解体与超临界流体萃取相结合用于高温气冷堆乏燃料后处理的研究，技术可行性已得到初步验证。
由于高温气冷堆乏燃料燃耗深、放射性强、分裂产物多，需要研究传统方法的适应性，以实现各工艺段接口之间的无缝连接，满足放射源屏蔽和尾气处理系统的要求。目前，国内外在这方面的工作相对较少。
总之，高温气冷堆乏燃料结构复杂，燃耗较深，采用了“回收利用”中的关键技术问题，包括石墨去除、热解碳层去除、碳化硅去除以及铀、钍氧化物的后处理。目前国内外没有成熟的经验可供借鉴，因此有必要对高温气冷堆乏燃料后处理工艺进行研究。
高温气冷堆乏燃料后处理的关键技术方向是“再循环”方案，破碎和去除石墨的方法主要有破碎法、燃烧法、强酸溶解法和脉冲法。破碎法是用辊式或锤式破碎机进行机械破碎，然后根据粒度和密度的不同，分离出石墨碎片和包覆颗粒，最后直接将石墨作为低放废物处理。
这种方法最简单易操作，但容易造成碳化硅层断裂。释放出的裂变产物气体和铀、钍等氧化物颗粒的夹杂物需要进一步处理，难度较大。
焚烧可分为固定床焚烧、循环流化床焚烧、激光焚烧等。固定床焚烧技术要求石墨块比表面积大，燃烧室蓄热性能高，供氧率和燃烧温度好，技术难度大，对燃烧条件要求高；否则，一氧化碳浓度会很高。其缺点一般是处理效率低，燃烧速度慢，所以目前还没有在工程上应用。
循环流化床焚烧技术是将石墨破碎后放入循环流化床锅炉中进行焚烧。在法国，国际上采用循环流化床焚烧技术处理石墨碎片。
激光焚烧技术是根据石墨的形状控制激光束的位置，在指定的区域进行焚烧。它的优点是石墨不需要提前破碎，激光束温度容易控制，其他污染物不需要分选，可以通过光学窗口远程控制，缺点是焚烧效率低，速度慢。
强酸溶解法是将粉碎的石墨和氧化铀的混合物用90%的浓硫酸溶解，然后通过真空抽滤滤出含铀溶液，分离出石墨粉。其优点是可以同时进行石墨的分离和铀、钍等氧化物的浸出，步骤简单，但需要考虑分离设备的耐压和腐蚀问题。
脉冲法利用高压脉冲电流粉碎乏燃料石墨球。这种方法是近年来出现的一种新方法。它是先进的，在处理过程中不产生废气。但脉冲电流控制条件苛刻，相关设备研制复杂，目前仍处于试验阶段。
高温气冷堆乏燃料后处理方案的另一个难点是热解碳层的去除和碳化硅层的破碎分离。乏燃料元件的石墨去除后，整个乏燃料的质量降低了95%左右，体积明显减小。例如，当采用焚烧法和强酸法时，同时处置乏燃料的热解碳层。如果采用研磨法，热解碳层可以用高温蒸汽去除，但要考虑产品中产生的放射性元素14C和高放射性气溶胶处理。
碳化硅层在高温下不分解，硬度高，在强酸溶液中难以溶解。去除技术包括机械粉碎、喷射粉碎、化学反应等。其中，日本核燃料公司在高温气冷堆燃料元件生产中开发的圆盘破碎机可用于破碎包覆有燃料颗粒的碳化硅层。当定轮与转轮之间的间隙为0.6mm时，100%的包覆碳化硅层会被压碎，基本不会造成二氧化铀堆芯的压碎。
日本和美国研究了用气流粉碎机粉碎碳化硅的方法，不需要尾气处理，过程比较稳定，对设备的腐蚀不明显，有很好的发展前景，但缺点是碳化硅对设备磨损严重。
高温气冷堆乏燃料后处理中的物质分离技术主要包括机械分离和化学反应。常见的机械分离技术是旋流分离，而化学反应技术分为碳酸盐法、液相氧化法、卤化物法和氟化法。这些方法都是近20年来提出的实验研究方法。主要原理是碳化硅可以通过氧化还原等物理化学变化分离出来。目前，上述方法大多停留在实验室研究阶段。
中国高温气冷堆乏燃料后处理的策略选择为了实现中国核能利用的可持续发展，中国采用了封闭核燃料循环模式。然而，目前国内外还没有高温气冷堆乏燃料后处理回收工艺(也称“封闭式”核燃料循环)。目前，中国不具备高温气冷堆乏燃料后处理能力。因此，需要根据国际形势的变化和技术的发展做出决策。以下是一些战略考虑:
一是尽快开展高温气冷堆乏燃料后处理总体规划研究。
基于中国积极稳妥发展核电的方针，未来乏燃料临时贮存的压力将继续增大。在当前核资源短缺、环境成本急剧上升的国际国内背景下，我国高温气冷堆乏燃料迫切需要先进、安全、资源循环利用的后处理技术。发展后处理工业是保证中国核电工业可持续发展的重要环节。
结合我国国情和国内高温气冷堆乏燃料后处理技术水平，近期采用暂存，开展暂存技术的开发和研究；中期高温气冷堆乏燃料的计划石墨分离、烧蚀减容技术和碳化硅分离技术；中长期内，根据HTGR乏燃料后处理的特点，计划建立HTGR乏燃料首端处理工艺(石墨和碳化硅分离及减容)，并建立中试生产线。此外，还计划研究石墨和碳化硅分离减容后的HTGR乏燃料与Purex工艺流程的衔接，适时建设大型商业化后处理厂。
二、积极开展高温气冷堆乏燃料元件分离减容和后处理工艺适应性研究。
与压水堆相比，高温气冷堆乏燃料元件结构复杂，高温气冷堆燃料消耗深，裂变产物复杂。因此，有必要积极开展高温气冷堆乏燃料元件的分离和减容研究，如石墨分离技术、碳化硅分离技术、气体和飞灰固体废物处理技术等。
氧化铀组分是高温气冷堆乏燃料元件经过破碎、旋转和燃烧后得到的，氧化铀在进入Purex工艺前需要用王水溶解。由于燃料消耗深、放射性强、分裂产物多，有必要研究传统Purex工艺的适应性，包括铀钚共萃取、第一循环、第二循环、高放废液处理等。除了Purex工艺，还可以考虑其他先进的乏燃料后处理技术，如干法和超临界流体萃取。
三、支持高温气冷堆乏燃料后处理，适时启动乏燃料商业后处理厂建设。
高温气冷堆乏燃料经过石墨分离和烧蚀、碳化硅热解层分离后，剩余部分的后处理与压水堆乏燃料基本相同，可采用Purex工艺。但是，目前我国乏燃料后处理技术相对落后，不能完全满足我国核电发展的需要。国家一直在支持相关研究，并取得了一些成果。然而，乏燃料后处理技术仍存在诸多问题，后处理之路任重道远。
为了跟上中国核电发展的步伐，确保核能的可持续发展，有必要进一步加强中国后处理技术的研发，适时启动大型商业乏燃料后处理厂的建设，逐步使中国在后处理技术、设备和能力方面赶上世界先进水平，从而获得参与国际合作和竞争的主动权。
总之，在大力推进高温气冷堆产业化的同时，必须加大对高温气冷堆乏燃料后处理技术的长远规划和研究。这样可以充分利用铀资源，提高核能的经济性，保证核能的可持续发展，同时维护环境安全，实现核能的清洁化。
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