李莫愁在《神雕侠侣》中的绰号是“赤练仙女”，为人心狠手辣。她一生只对陆展元感兴趣，愿意为陆展元做任何事。除了陆展元，其他男人都不在她眼里。
杨过是小龙姑娘的徒弟，也是李莫愁的侄子。杨过虽然长相出众，对小龙姑娘照顾有加，专一，但他不是李莫愁菜。
当李莫愁第一次见到杨过的时候，杨过还只是一个少年。李莫愁想杀程英和陆无双，杨过为了活命抱住了李莫愁。当时李莫愁没有杀杨过。一方面原因是杨过夸她漂亮。另一方面，原因是杨过的外貌出众，而李莫愁很少心软一次，这与爱情无关。
在李莫愁和古墓中的小龙女的战争中，小龙女不是对手，险些丧命。关键时候杨过拼死相救，说为了小龙女愿意去死。李莫愁厌倦了爱情。看到两人如此亲密，他又感动又嫉妒，于是杀了她。如果不是古墓里的众多器官，杨过和小龙女都会死。
襄阳一战期间，李莫愁挟持郭襄，与杨过同居一段时间，关系还算融洽。郭襄在李莫愁心中激起了一点善意，但只是一点点。在这个阶段，她虽然对杨过被杀有那么一点点冷漠，但是一点感觉都没有。
李莫愁是个坏人，也是个穷人。她很无情。她被爱情毒害后变得歇斯底里。尽管她为人狠毒，感情上始终如一，而且总是想着陆展元，但这种对爱情的忠诚是罕见的。
